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二氧化碳（CO2）和甲烷（CH4）是兩種最重要的溫室氣體，在地球的輻射平衡中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。受化石燃料燃燒、土地利用變化、森林砍伐等人為活動的持續(xù)影響，自工業(yè)革命時代（約1750年）以來，大氣中二氧化碳和甲烷的混合比一直在上升，并在2021年達(dá)到最高值415.7±0.1 ppm和1908±2 ppb，約為工業(yè)化前水平的149%和262%。近幾十年來，大氣CO2和CH4混合比的時空分布越來越受到科學(xué)界的關(guān)注。船載觀測被認(rèn)為是觀測溫室氣體的六種常用且重要的方法之一，本文主要介紹利用船載CRDS(光腔衰蕩光譜)分析儀分別于2012年11月和2013年6月在中國南黃海進(jìn)行了兩次實地調(diào)查研究，以揭示中國陸架海域大氣中CO2和CH4混合比的時空分布和調(diào)節(jié)機(jī)制。本研究的主要目標(biāo)是:
(1)優(yōu)化改進(jìn)船基走行連續(xù)觀測大氣CO2和CH4混合比數(shù)據(jù)篩分方法;
(2)研究海-氣交換對CO2和CH4混合比時空分布的影響;
(3)在野外調(diào)查中揭示季節(jié)性季風(fēng)對南黃海海洋邊界空氣CO2和CH4時空分布的調(diào)節(jié)機(jī)制。
觀測區(qū)域
黃海是亞洲大陸和太平洋之間氣團(tuán)運(yùn)輸?shù)闹匾ǖ?，可分為兩個海域：黃海北部(NYS)和黃海南部(SYS)。覆蓋面積約10.8×104 km2，平均深度44 m，受EAM（東亞季風(fēng)）系統(tǒng)的強(qiáng)烈影響。如圖1所示，為了研究大氣CO2和CH4混合比的分布及其調(diào)控機(jī)制，2012年11月2日至8日和2013年6月22日至29日進(jìn)行了兩次調(diào)查研究，分別是EAM的典型時期(包括夏季風(fēng)和冬季風(fēng))。為了保證觀測數(shù)據(jù)的可比性，引入附近的三個陸基(島)站(臨安站（LAN）;濟(jì)州高山站（JGS）;泰安半島站（TAG）)進(jìn)行對比分析。
圖1：觀測海域。粗黑色實線代表2012年11月(a)和2013年6月(b)的航行軌跡。藍(lán)色符號分別代表泰安半島站(TAP)，濟(jì)州高山站(JGS)和臨安站(LAN)，ECS代表東海，紅色的十字代表每個自然日開始的位置。
圖2：觀測到的風(fēng)向和風(fēng)速(a、c)和模擬的風(fēng)場(b、d)。模擬風(fēng)場是根據(jù)歐洲中期天氣預(yù)報中心(ECMWF)提供的ERA5氣壓水平每小時數(shù)據(jù)繪制的。
氣象資料
兩次調(diào)查研究是在一艘為在海洋環(huán)境中進(jìn)行多學(xué)科研究而設(shè)計的東方紅二號的科考船上進(jìn)行的，該船擁有一個船載大氣科學(xué)實驗室。可觀測的氣象數(shù)據(jù)包括時間、緯度、經(jīng)度、巡航速度和方向、風(fēng)速、風(fēng)向、相對濕度、氣壓和溫度，分辨率為10s，可用于篩分和標(biāo)記觀測到的CO2和CH4混合比數(shù)據(jù)，并驗證模擬風(fēng)場。
觀測到的風(fēng)數(shù)據(jù)被平均為每小時的數(shù)據(jù)，以供后續(xù)分析。如圖2a所示，2012年11月調(diào)查期間，每小時平均風(fēng)速為0.05~20.46 m/s，平均值為8.09(±4.17)m/s。主導(dǎo)風(fēng)向為偏北和偏東北，表明氣團(tuán)從亞洲大陸流向太平洋。如圖2c所示，2013年6月調(diào)查期間，每小時平均風(fēng)速為0.08 ~ 9.42 m/s，平均值為4.72(±1.79)m/s。相反，主導(dǎo)風(fēng)向轉(zhuǎn)為南或東南，促使氣團(tuán)從太平洋向亞洲大陸流動。此外，觀測到的主導(dǎo)風(fēng)向(圖2a和c)與模擬風(fēng)場(圖2b和d)基本一致，具有典型的冬、夏季風(fēng)特征，是研究海陸空氣團(tuán)輸送對海洋邊界層CO2和CH4混合比時空變化影響的理想案例。
大氣CO2和CH4混合比的測定
如圖3a所示，在觀測期間，為了避免人為污染，將進(jìn)氣口固定在船頭最高點(diǎn)(海拔約10m)，靠近氣象傳感器，以避免人為污染。使用Picarro G2301高精度溫室氣體測定系統(tǒng)測定大氣CO2和CH4的混合比。Picarro分析儀可以在5秒內(nèi)獲得一次CO2和CH4混合比（校正受水蒸氣影響）的數(shù)據(jù)，已被證明是觀測CO2和CH4的高精確度和準(zhǔn)確度的好選擇。如圖3b所示，外部真空泵將環(huán)境空氣抽入專用管道，并分別通過膜過濾器，充滿高氯酸鎂的干燥管和另一個膜過濾器，以去除顆粒和水氣。然后，通過閥門順序設(shè)置調(diào)節(jié)，干燥和清潔的空氣樣品以及標(biāo)準(zhǔn)氣體通過一個8口樣品選擇閥，由質(zhì)量流量控制器控制流量為200 mL/min后進(jìn)入Picarro G2301分析儀。每次觀測實驗前后，對Picarro G2301分析儀進(jìn)行校準(zhǔn)，保證其正常工作狀態(tài)。在現(xiàn)場調(diào)查中，每天自動按順序測定三種標(biāo)準(zhǔn)氣體，由Picarro G2301分析儀調(diào)節(jié)。根據(jù)3種標(biāo)準(zhǔn)氣體(CO2為254.53(±0.06)ppm、365.14(±0.06)ppm和569.99(±0.08)ppm，CH4為1601.0(±0.8)ppb、1925.5(±0.8)ppb和2317.7(±0.5)ppb)的測定結(jié)果和標(biāo)準(zhǔn)值，建立線性函數(shù)，對觀測數(shù)據(jù)進(jìn)行校正。所使用的標(biāo)準(zhǔn)氣可溯源至世界氣象組織（WMO）一級標(biāo)準(zhǔn)，以保證觀測數(shù)據(jù)的一致性、可追溯性和國際可比性。
圖3：東方紅二號科考船(a)，用于觀測大氣CO2和CH4的船載Picarro高精度溫室氣體分析儀監(jiān)測系統(tǒng)示意圖(b)。
大氣CO2和CH4的混合比
一般來說，CO2和CH4混合比隨著海拔和離大陸距離的增加以及緯度的降低而降低。陸架海域大氣CO2和CH4混合比的時空分布不僅反映了自然特征，還反映了海洋油氣勘探等多種人為過程：陸-海氣團(tuán)傳輸，以及觀測儀器故障。在兩次船載調(diào)查研究中，2012年11月大氣CO2混合比為392.75 ~ 688.10 ppm(圖4a和b)， 2013年6月為389.28 ~ 967.60 ppm(圖4c和d)。2012年11月大氣CH4混合比為1870.6 ~ 1986.0 ppb(圖5a和b)， 2013年6月大氣CH4混合比為1820.8 ~ 2179.0 ppb(圖5c和d)。大氣CO2和CH4混合比與北半球的歷史觀測結(jié)果相當(dāng)。異常高的觀測值歸因于船舶廢氣或分析儀日常維護(hù)等的人為干擾。
圖4：2012年11月和2013年6月黃海CO2混合比的時間(a、c)和空間(b、d)分布。
圖5：11月和6月黃海CH4混合比的時間(a、c)和空間(b、d)分布。
數(shù)據(jù)處理方法
首先，利用線性函數(shù)對2012年11月和2013年6月沿巡航軌跡觀測到的大氣CO2和CH4混合比進(jìn)行校正，每1 min平均一次，備份并生成可進(jìn)行后續(xù)處理的“原始數(shù)據(jù)"。其次，根據(jù)航次記錄，對儀表故障和日常維護(hù)引起的異常值進(jìn)行標(biāo)記。第三，當(dāng)船舶在離散站點(diǎn)進(jìn)行海洋調(diào)查或以低于風(fēng)速的速度在下風(fēng)向巡航時，觀測到的大氣CO2和CH4混合比可能受到船舶廢氣和人類活動的影響。根據(jù)研究經(jīng)驗將3 kn作為標(biāo)記受船舶廢氣和人類活動影響的數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)。最后是大氣溫室氣體觀測中廣泛使用的數(shù)據(jù)質(zhì)量控制方法拉依達(dá)準(zhǔn)則(“3σ"準(zhǔn)則)，用于篩分和標(biāo)記非背景測定結(jié)果。
圖6：2013年6月28日20:40 - 29日6:40 (a)和2012年11月3日3:30 - 5:30 (b)觀測到的CO2混合比和船速的變化。
圖7：2012年11月和2013年6月CO2 (a, b)和CH4 (c, d)混合比的篩分結(jié)果。(a)和(b)的縱坐標(biāo)在450至1050 ppm做了截斷處理。黑點(diǎn)表示本底數(shù)據(jù)(Background)，藍(lán)點(diǎn)表示更換干燥管(Manual)所影響的數(shù)據(jù)，灰色點(diǎn)表示低速航行(0-3kn)時受船舶排放影響的數(shù)據(jù)，紅點(diǎn)表示通過拉依達(dá)準(zhǔn)則(3σ)篩分出來的數(shù)據(jù)。
陸-海氣團(tuán)輸送對大氣CO2和CH4混合比分布的影響
海-氣交換是CO2和CH4分子通過表層海水和上覆大氣界面擴(kuò)散的動態(tài)過程。大氣CO2和CH4的源和匯是指它們由海水排放或被海水吸收。事實上，沿海淺海海域海-氣交換對CO2和CH4混合比在時空尺度上影響很大。一般來說，從海水中排放到空氣中的CO2和CH4很難通過大氣測量來追蹤，因為它們會被迅速稀釋;只有淺層滲漏區(qū)和沿海地區(qū)能夠直接影響當(dāng)?shù)卮髿釩O2和CH4的混合比，并且可以測定。
為了估計海-氣交換對大氣CO2和CH4混合比的影響，我們使用了一種由Kourtidis等人(2006)描述并經(jīng)Zang等人(2020)優(yōu)化的簡單方法：假設(shè)調(diào)查區(qū)域上方有一個頂板高為10米的盒子，對應(yīng)于我們現(xiàn)場調(diào)查的進(jìn)氣口高度。大氣CO2和CH4混合比僅受海-氣交換的影響，當(dāng)CO2和CH4被排放或被吸收時，它們的混合比會均勻地增加或減少，這是由海氣CO2和CH4通量的平均計算結(jié)果引起的。
圖8：2012年11月觀測海域CO2和CH4混合比的空間分布。
陸-海氣團(tuán)傳輸對大氣CO2和CH4混合比時空分布的影響
EAWM與亞洲大陸向西太平洋的大氣復(fù)合輸送密切相關(guān)。除第1段(S1)和第2段右端(S2)外，隨著離岸距離的增加，CO2和CH4混合比呈減小趨勢。(圖8)。
總體而言，亞洲大陸的CO2和CH4混合比高于MBL參考值。EAWM驅(qū)動的陸-海氣團(tuán)運(yùn)輸會導(dǎo)致溫室氣體的水平傳輸。由于后續(xù)的混合和稀釋，CO2和CH4的混合比將沿著風(fēng)輸送路線下降。同時，S1段和S2段右端由于主導(dǎo)風(fēng)向為ENE-SE -S，大氣CO2和CH4混合比較低且均勻，說明氣團(tuán)是從CO2和CH4混合比較低的太平洋輸送過來的。
此外，后向軌跡分析顯示，2012年11月幾乎所有的傳輸路徑都來自亞洲大陸，2013年7月幾乎所有的傳輸路徑都來自南海和西太平洋(圖10)。導(dǎo)致2012年11月大氣CO2和CH4混合比(圖8)高于2013年7月(圖9)。大氣CO2和CH4混合比的季節(jié)變化與西太平洋大氣CO2混合比的變化一致，西太平洋大氣成分分布主要由來自太平洋的海洋氣團(tuán)和來自亞洲大陸的污染氣團(tuán)主導(dǎo)。
圖9：2013年7月觀測海域CO2和CH4混合比的空間分布
圖10.兩個典型位置(a)35.00°N、123.41°E和(b)32.53°N、125.22°E的后向軌跡。
如圖11所示，2012年11月觀測到的大氣CO2和CH4混合比隨風(fēng)向的波動特征相同，表明其變化受陸-海氣團(tuán)輸送主導(dǎo)，這與前人的研究結(jié)果一致。黑海天然氣滲漏和“北溪"管道天然氣泄漏的模擬研究表明，在5 ~ 30 km的距離上，逆風(fēng)排放源可以增強(qiáng)大氣CH4混合比。如圖12所示，我們假設(shè)在運(yùn)輸過程中混合和稀釋的影響是線性的。根據(jù)計算可知：中國陸架海域大氣CO2和CH4混合比的空間分布可能在EAWM前期受到陸-海氣團(tuán)輸送的顯著影響。
圖11：風(fēng)向與CO2和CH4的大氣混合比之間的關(guān)系。誤差棒表示每個風(fēng)向的標(biāo)準(zhǔn)差。
圖12：2012年11月每0.1°(黑色)和0.5°(紅色)的平均CO2 (a)和CH4 (b)。
基于2012年11月和2013年6月在南黃海船基走行連續(xù)觀測到的大氣CO2和CH4混合比及氣象參數(shù)，優(yōu)化并建立了一種數(shù)據(jù)篩分方法，該方法可用于標(biāo)記受多種自然過程和人類活動影響的CO2和CH4混合比數(shù)據(jù)。大氣CO2和CH4混合比的空間和季節(jié)變化主要受EAM調(diào)節(jié)，而海-氣交換的影響很小或可以忽略不計。夏季風(fēng)導(dǎo)致大氣CO2和CH4混合比相對較低，且從東南向西北逐漸增加。相反，冬季季風(fēng)增強(qiáng)了陸地到海洋的氣團(tuán)輸送，導(dǎo)致較高的大氣CO2和CH4混合比，并且隨著離岸距離的增加而呈遞減的趨勢。在東亞冬季風(fēng)早期，陸-海氣團(tuán)傳輸對CO2和CH4混合比的影響范圍約為20Km內(nèi)。
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